Sie wurde mit der Darstellung der Videospielheldin Lara Croft in Lara Croft: Tomb Raider (2001) international bekannt. Weitere kommerzielle Erfolge hatte sie mit den Filmen Mr. & Mrs. Smith (2005), Wanted (2008), Salt (2010) und Maleficent – Die dunkle Fee (2014). Für ihre schauspielerischen Leistungen erhielt Jolie drei Golden Globes, zwei Screen Actors Guild Awards und für ihre Rolle einer psychisch Kranken in dem Film Durchgeknallt (1999) einen Oscar als beste Nebendarstellerin. Mit dem Kriegsdrama In the Land of Blood and Honey gab Jolie 2011 ihr Debüt als Spielfilmregisseurin und Drehbuchautorin.
Sie ist zudem Sondergesandte des UN-Flüchtlingshochkommissars Filippo Grandi, Mitglied des Council on Foreign Relations und war Sonderbotschafterin für das UNO-Hochkommissariat für Flüchtlinge.